单层过渡金属二硫族化合物（TMDCs）中激子态的超快动力学与其光学和电子特性密切相关，并且显著影响TMDCs超快光电子器件的性能。通过堆叠形成II型能带分布的TMDCs异质结，其中有望激发动量失配的层间激子态。由于动量失配以及电子和空穴波函数重叠的减少，间接层间激子态的寿命被显著延长。这一特性使得它们能够成为控制谷电子寿命、莫尔层间激子和玻色-爱因斯坦凝聚的平台。
常温下直接观测间接层间激子态的超快形成和演化将为包括片上激子存储器的实现、二维TMDCs的谷电子动力学或谷极化的调控，以及具有长程传输特性的激子回路的研发等奠定基础。特别地，还可以为极化各向异性非常规激子态中的多体相互作用提供生动的物理图像。中心刘运全教授和龚旗煌院士等利用超高时空-能量分辨的光电子显微镜在TMDCs异质结各向异性间接层间激子态的超快电子动力学研究方面取得重要进展，相关成果以 “WSe2/ReS2中各向异性层间激子态的超快电子动力学”（Ultrafast Electronic Dynamics in Anisotropic Indirect Interlayer Excitonic States of MonolayerWSe2/ReS2Heterojunctions）为题，于2023年9月在线发表于《纳米快报》（Nano Letters）。
图1：(a) 单层WSe2和ReS2的晶格结构。(b) 各向异性间接层间激子态IA的形成示意图。
研究团队通过机械剥离和干法转移制备了单层WSe2/ReS2异质结样品，二者的晶格结构如图1（a）所示。二者的导带和价带的局部极值分别位于K谷和 Γ谷，它们形成的异质结显示出II型能带的排列。当激发光子能量大于带隙时，通过垂直层间转移，WSe2中的电子将转移到ReS2的各向异性导带中，如图1（b）所示。由于电子和空穴之间的动量失配，通过库仑相互作用异质结中将形成各向异性层间间接激子态。
图2：(a, b) 不同极化下超快电子的时空演化成像。(c, d)不同材料的超快电子动力学。
利用超高时空和能量分辨的光电子显微镜，团队研究了单层II型WSe2/ReS2异质结中各向异性层间激子态的超快动力学过程，如图2所示。研究表明激发态电子的超快时空演化过程表现出显著空间异质性和线二色性。
图3：(a) 超快电子弛豫寿命的极化依赖。(b) 光激发下电子的层间转移和各向异性间接层间激子态的形成。
异质结中电子的慢弛豫寿命展现了显著的极化依赖，且大于单层WSe2，这是典型的层间激子复合特征，如图3（a）所示。图3（b）中第一性原理计算结果证实线二色的超快电子弛豫主要与各向异性间接层间激子态的复合有关。该研究为操控层间莫尔激子和设计各向异性光电子器件奠定基础。
北京大学物理学院博士后秦楡禄和2020级博士生王睿为论文共同第一作者。刘运全教授为这项工作的通讯作者。研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、人工微结构和介观物理国家重点实验室、纳光电子前沿科学中心、极端光学协同创新中心、北京大学长三角光电科学研究院的支持。
论文原文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c02488
