众所周知，弦的振动在特定频率上会显著增强，这种振动属性构成了我们音调系统的基础。事实上，不同尺度和形状的物体都有固有的本征振动谱（见图1a），可以应用于推断物体的种类、成分和形态等。举例来说，毫赫兹频率的星体振动通常用于研究恒星内部结构属性，千赫兹频率的晶体振荡器则构成了商用电子设备中的时间基准，而太赫兹频率的分子振动则被广泛用于化学生物分子的种类识别和结构分析。

如果将振动谱学应用于介观尺度，例如各种功能性颗粒以及生物细胞和病毒等，不仅可以非破坏性地获取颗粒物的尺寸、形状、内部结构和杨氏模量等关键信息，还有望推断与生物细胞类型和生理状态密切相关的生物力学特性。然而，现有技术在介观尺度颗粒物振动谱的测量方面仍面临重要挑战。通常，这些介观颗粒尺寸范围在100纳米到100微米之间，会在兆赫-千兆赫频率范围内发生微弱地振动。当前，拉曼和布里渊光谱技术很难探测到该频率范围内微弱的颗粒振动信号；尽管压电技术广泛应用于宏观系统的低频固有振动测量，但在几兆赫兹以上的高频区域，它的性能显著降低。

图1 基于光学微腔的单颗粒振动谱仪。a, 不同尺度物体具有不同的固有频率。b, 基于光学微腔的单颗粒振动谱测量原理图。c，典型的单颗粒振动谱。

针对上述挑战，课题组创造性地提出了介观尺度颗粒振动测量的微腔方案，将振动谱测量范围推进到兆赫-千兆赫频率窗口。该方案利用光声效应激发介观尺度颗粒物的固有振动，其以声波形式与高品质因子微腔光学模式耦合，从而实现了单颗粒固有振动的超高灵敏实时检测。具体原理如图1b所示：当颗粒吸收超短脉冲激光后，热膨胀效应导致颗粒内部产生瞬时声压，宽带地激发出颗粒固有声学振动模式；这些振动会产生声波，并在微腔腔体中传播，进一步与微腔光学模式发生耦合；当探测光耦合进入微腔时，输出光场会受到周期性调制，携带了颗粒物声学振动模式的信息。

实验上，课题组制备了超高品质因子光学微腔，可以实现颗粒物声学振动信息的高信噪比读取。通过测量不同尺寸、成分和内部结构的介观尺度单颗粒的本征固有振动，颗粒物振动谱测量的微腔方案被证明具有超过50 dB的超高信噪比以及超过1 GHz的超大探测带宽（图1c）。特别的是，微腔方案可以提取每个固有模式的本征频率和线宽，获取颗粒结构和粘弹性等重要信息。

课题组进一步展示了不同种类微生物及其在不同生存状态下的振动测量，实现了单细胞水平的声学指纹谱识别。以黑曲霉、聚多曲霉和蓝藻三种微生物细胞为例，由于物种特有的结构和形态特征，实验结果表明微生物细胞固有频率会形成独特的指纹信息（图2a）。课题组还通过微波辐照微生物细胞，观察到其振动频率会由于细胞脱水而逐渐升高，然后由于蛋白质变性发生一个快速的变化（图2b）。

图2 微生物细胞的声学指纹识别。a，单个黑曲霉、聚多曲霉和蓝藻微生物细胞的固有频率测量统计分布图。插图：微生物SEM图像。比例尺：2微米。b，单个聚多曲霉细胞在微波辐照下，其固有频率随辐照时间的变化。

2023年7月31日，相关成果以“基于光学微腔的单颗粒光声振动谱仪”（Single-particle photoacoustic vibrational spectroscopy using optical microresonators）为题，发表于《自然·光子学》（Nature Photonics）。发表论文第一作者是北京大学物理学院唐水晶副研究员。合作者还包括北京大学2019级本科生张明杰、2018级博士生孙伽略、2019级博士生孟家伟、熊霄副研究员、杨起帆研究员和悉尼科技大学金大勇教授。

研究工作得到国家自然科学基金、北京市自然科学基金和中国博士后科学基金等支持。

论文原文链接

https://www.nature.com/articles/s41566-023-01264-3