携带有自旋和角动量等内部自由度的量子发射体的单光子发射在量子光学中起着重要的作用。近年来，二维过渡金属硫族化合物半导体中的量子发射体作为一种高性能的量子光源引起了人们极大的研究兴趣。得益于其所具有的原子层厚度的二维特性，这种量子发射体（QE）可以通过外部应力或者外加电场等手段进行直接调控，或者较为容易地被集成到不同类型的光学微腔或者波导当中。通常情况下，这些QE被认为是空间局域在缺陷附近的束缚态激子。然而，目前关于这种QE的研究和认知中存在着一个富有争议的问题，那就是这些被缺陷势所捕获的激子态是否也继承了非局域二维谷激子所具有的谷物理特性，例如自旋-谷锁定、谷依赖的光学选择定则等，这对于其在基于谷信息处理的相关研究中至关重要。如果QE继承这些谷的特性，那么类似于谷激子，它可以被用于自旋霍尔效应以及谷霍尔效应等的研究。如果不能够继承这些特性，研究清楚其精确的物理起源和内在物理特性对其在集成光子学等领域的应用具有重要意义。
许秀来课题组长期聚焦于二维半导体中的缺陷态辐射和量子光源的研究，取得了一系列的成果。在前期工作中，研究了MoS2单层中缺陷态的多体效应 [Physical Review Materials 3，051001（2019）]，对单层WSe2中缺陷态量子发射体进行了识别和分类 [npj 2D Materials and Applications，4，2（2020）]，实现了铁电薄膜对单层WSe2中局域缺陷态激子的单电荷控制 [Nanoscale，14，14537-14543（2022）]。课题组在二维半导体中缺陷量子发射体的低温磁光光谱相关研究中积累了丰富的经验。
对于WSe2单层中QE的激子构型，先前的研究者们提出了多种物理模型，其中谷间缺陷激子模型（图1b）很好地解释了这些QE各向异性的磁场响应、面外磁场下大的朗德g因子和应力调控下高效的光子辐射等特性，同时也指出该型量子发射体中自旋-谷锁定的打破。而另一个重要的谷特征，即谷依赖的光学选择定则是否被QE所继承则缺乏相关的实验证据。在本项研究工作中，许秀来、龚旗煌研究团队借助于表面等离激元的光场局域能力，设计了一种具有光学手性的等离激元纳腔，并以此为探针研究了手性局域场作用下QE的磁光光谱特性，为单层WSe2量子发射体中谷对称性破缺提供了实验证据。
通过将QE跃迁与手性纳腔相耦合并测量输出光子的手性变化，则可以为QE是否继承谷光学选择定则提供实验验证手段（图1b，c）。研究中设计了一种元胞具有C3对称性的等离激元晶格来实现局域化的手性场，可以看到，当元胞中的纳米棒形成一个整体时，反射光谱中出现了具有较高品质因子的等离激元共振模式CPR（图1e），数值仿真显示在该模式下手性元胞的周边分布着强烈的局域手性场（图1f，g）。
图1. QE中谷光学选择定则的验证方案。（a）QE两个不同跃迁通道的圆极化辐射示意图。（b，c）谷间缺陷态激子与手性等离激元纳腔耦合的示意图。（d）手性纳腔依赖的圆偏振光子输出示意图。（e，f）实验测量和仿真计算所得到的元胞具有C3对称性的手性等离激元晶格的反射光谱。（g）仿真得到的手性等离激元共振（CPR）模式的光学手性增强因子。
通过将这种手性等离激元共振模式与单层WSe2材料相结合，实验中成功得到了手性模式增强下的QE辐射。为了研究 QE 不同跃迁通道是否遵从谷依赖的光学选择定则，实验中进行了圆偏分辨的磁光光谱测量（如图2所示）。这里，施加竖直磁场可以将QE不同辐射通道的简并打开，并同时克服缺陷态激子中电子和空穴的交换相互作用。测量结果显示，在手性结构上的部分QE在磁场下塞曼劈裂的两分支（即自旋相反的两个跃迁通道）具有相同的圆偏输出手性（如图2g，i和图3b，c所示），随后的统计分析以及高功率下的测量结果均证实了这种反常现象并非是偶然出现的，这意味着 QE 输出光子的圆偏振特性由手性场决定而并没有受到谷跃迁选择定则的保护。受手性等离激元纳腔调制的 QE 单光子输出的圆极化度可以达到60%（图3b，c），数值上与塞曼劈裂引起的圆极化度值相当。
图2. 手性场作用下的QE圆偏分辨的磁光光谱测量。（a，b，c）竖直磁场下QE1和QE2的PL光谱和g因子拟合。（d，f，h） QE3-10磁场依赖的PL光谱，和（e，g，i）对应的圆偏分辨的PL光谱。
为了证明手性场作用下QE反常的光子输出并不是由纳腔的远场辐射所造成的，研究中建立了谷间缺陷激子与手性等离激元纳腔耦合的全量子理论模型（图3d），并利用量子主方程对该模型进行了求解。通过对耦合体系中不同辐射通道的输出能量进行求解（图3e）并计算QE对输出圆极化度的贡献后得到，耦合体系的圆偏振输出，主要来自于受纳腔强烈调制的QE的自发辐射。这进一步证明了在这种谷间缺陷激子中，谷极化效应等谷保护特性是完全缺失的。该项研究不仅实验上证实了谷间缺陷激子态的谷对称性的打破，还开发了一种新的控制单光子偏振态的纳米技术，为未来基于单光子的等离激元光子学研究提供了基础。
图3. （a，b，c）测量到的QE圆极化自由度（DCP）随磁场的变化。（d，e）QE与手性等离激元耦合体系的动力学研究与求解。
该成果以“利用手性纳腔揭示WSe2中量子发射体的谷对称性破缺”（Revealing broken valley symmetry of quantum emitters in WSe2with chiral nanocavities）为题，于2023年7月17日在线发表于《自然∙通讯》（Nature Communications）。中国科学院物理研究所2023届博士毕业生杨龙龙为论文第一作者，许秀来、王灿、黄元为共同通讯作者。主要合作者还包括中国科学院物理研究所金奎娟研究员、左战春副研究员等。上述研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院先导项目、中国博士后科学基金、北京大学长三角光电科学研究院的支持。
论文原文链接
https://www.nature.com/articles/s41467-023-39972-7
