近日，北京大学纳光电子前沿科学中心研究团队在宽带近红外双曲极化激元模式的超高空间分辨研究中取得重要进展。研究团队利用国家重大科研仪器研制项目“飞秒-纳米时空分辨光学实验系统”支持搭建的超高时空分辨光电子显微镜（PEEM）实验平台，揭示了新型一维金属材料钼氧氯（MoOCl2）的双曲等离激元近场模式，实现了正入射下无扰动本征模式直接观测，及激发波长、偏振、层间转角和人工微纳结构等光场调控。该工作发展了近红外新型低维天然双曲材料极化激元近场模式研究的新方向，对于片上微纳光子器件研究具有重要意义。2025年7月4日，相关成果以“MoOCl2宽带近红外双曲极化激元” (Broadband near-infrared hyperbolic polaritons in MoOCl2) 为题，在线发表于《自然·通讯》(Nature Communications)。
双曲极化激元因其独特的性质，如深亚波长光场约束和高定向传播等，在纳米尺度的光场调控中引起了广泛的关注。但是，目前大多数研究都集中在中红外波段的天然双曲声子材料上（如α-MoO3、方解石等），限制了它们在可见光到近红外范围内的应用。此外，相比于其他近场探测方法，PEEM 是实现对近场模式无扰动且直接成像（非扫描式）的理想选择，并且能够在精确的正入射下进行偏振、波长等光场调控，这对于直接观察本征的近场模式和动态操控至关重要。
为实现近红外波段PEEM探测，研究团队在以往研究低维材料近场模式的基础上(Nano Lett. 20, 3747-3753 (2020), Adv. Mater. 33, 2100775 (2021), Adv. Photon. Res. 3, 2100354 (2022), Nat. Commun. 14, 4837 (2023))，解决了低维材料亚原子层碱金属沉积的技术难题，大大降低了表面功函数，实现了近红外波段高信噪比成像。
在本工作中，研究团队通过PEEM方法在MoOCl2 (图1)中观测到了近红外双曲等离激元的近场模式并实现了动态波长调控(图2)。观测结果表明在1.03 eV (波长1200 nm)至1.38 eV (波长900 nm)的能量范围内，得益于正入射激发和偏振可控性，可以清楚地观察到对称的本征双曲模式(远优于基于针尖扫描的s-SNOM方法的测量结果)。双曲等频线的开口大小(2θ)随波长增加而减小，与根据折射率参数计算的理论结果相一致。
图1. (a)MoOCl2晶体结构、(b)折射率参数、(c)光镜图、(d)双曲等离激元模式及(e)PEEM测量示意图。
图2. (a)MoOCl2双曲等离激元模式直接实空间成像及(b)傅里叶变换后对应的k空间等频线。 激发光为正入射，偏振沿着金属方向(x-方向)。
为进一步调控MoOCl2双曲等离激元的各向异性行为，研究团队进行了MoOCl2层间转角和入射光偏振的调控，实现了等频线从双曲到直线再到椭圆的拓扑变换和偏振选择性激发(图3)。实验结果表明在层间转角为52°时，k空间等频线转变为直线，对应的实空间模式表现为定向传输，在入射光偏振为45°时可以进一步提高定向传输的方向性。同时，通过偏振选择性激发可以重构出完整的等频线(图4)，为实际应用中极化激元的调控提供指导。
图3. MoOCl2层间转角体系的偏振调控。
图4. 根据不同偏振下k空间图像重构的完整等频线。
研究团队进一步通过聚焦离子束刻蚀(FIB)加工环形狭缝，利用人工结构来调控双曲等离激元(图5)。环形狭缝充当点阵列激发，遵循惠更斯原理，在实验中可以观察到圆环内部的传播模式和外部的纳米聚焦随波长的变化。实验表明MoOCl2具有卓越的纳米聚焦潜力，有助于未来实现更复杂的片上光电器件。
图5. 人工微纳结构调控MoOCl2双曲模式。
此项研究将光电子显微镜在微纳光学领域的应用拓展到双曲等离激元近场模式研究，结合新型低维强各向异性材料，实现了对双曲模式的超高空间分辨观测，并实现了入射光波长及偏振、层间转角和人工结构等多种调控方式，开辟了基于超高时空分辨PEEM的vdW材料纳米尺度极化激元成像的新方向，未来在双曲拓扑光子学、双曲偏振及传感器件等方面有广泛应用。
在本项工作中，北京大学物理学院博士后李耀龙和2023级博士生张誉馨为共同第一作者，龚旗煌、胡小永、吕国伟、王树峰和刘文静老师为共同通讯作者。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、人工微结构和介观物理全国重点实验室、量子物质科学协同创新中心、极端光学协同创新中心和纳光电子前沿科学中心等的支持。
论文原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-61548-w
