近日，中心许秀来教授和龚旗煌院士团队与中国科学院物理研究所光物理重点实验室王灿研究员、金奎娟院士合作，制备了不同转角的二维过渡金属硫族化合物（TMDs）异质结，首次在实验上实现了不同转角下层间激子（IXs）的极化翻转和谷极化度（DCP）的电学调控，为未来电调控谷自旋电子学提供了基础。该成果以“异质结中转角依赖的谷极化翻转”（Twist angle–dependent valley polarization switching in heterostructures）为题，于2024年5月15日在线发表于《科学∙进展》（Science Advances）。
范德华TMDs异质结因具有特殊的电子能带结构和谷光学性质，近年来引起了人们极大的研究兴趣。范德华异质结构中组成单层之间的摩尔条纹会产生纳米尺度的周期性摩尔图案，在这种周期势中IXs波包的光学性质由局部原子配位决定，这会导致层间出现独特的谷光选择定则。两层之间的扭转角度是操纵IXs谷自由度的有力工具，它为控制激子势能提供了额外的自由度，为实现下一代自旋/谷电子器件提供了独特的机会。然而，在电控异质结构中，与转角相关的激子势能对谷极化的控制尚未得到研究。同时，不同摩尔周期如何控制光辐射极化的物理机制尚不清晰。
针对上述问题，许秀来、龚旗煌研究团队通过构建R型堆叠的WSe2/WS2异质结的电控器件研究了电场和摩尔周期对IXs谷极化的影响，证实了通过调整扭转角度可以有效控制IXs的谷极化，并发现极化翻转和谷极化度都具有转角依赖性。
该研究团队通过在不同栅压下的偏振分辨光谱观察到，扭转角度越大的器件越需要更高的外部偏压来实现极化翻转（图1d），并且DCP也随转角的增大而减弱。考虑到层间的激子势能差对摩尔周期的依赖性，基于第一性原理的理论计算结果发现，两个极小值之间的激子势能差随扭转角度的增大而增大（图1e和f），这与实验结果一致。大摩尔周期的器件，局部最小值点的激子势能位置较低，导致在该点位会有更多的激子被束缚，从而增强了手性发射（图1e和f）。并且随着转角增大层间电子-空穴（e-h）交换相互作用的增加也会导致自旋杂化的加剧从而造成DCP的降低（图1g）。此外，大角度下层内e-h交换相互作用的增加（图2c）会导致初始层内谷极化的减弱（图2a-b），最终造成层间DCP的下降。
图1. 转角依赖的极化性质。(a-c) θ≈0°、θ≈1°和θ≈3°时- 40、0和40 V的偏振分辨PL光谱 (T = 10 K)。(d) 三个转角器件IXs的DCP随栅压的变化。(e) 不同扭转角度下的激子势能的等高线图。(f) 图(e)的对角线扫描曲线及摩尔激子的层间光学选择定则。(g) 层间e-h交换能的等高线图。
图2. 转角异质结中的层内激子谷动力学。(a) 不同扭转角下共极化和交叉极化PL的时间分辨测量 (T = 10 K)。绿色(红色)点表示交叉（共）极化的PL衰减。(b) 根据(a)计算得到的时间分辨DCP。实黑色线表示谷寿命的指数拟合。(c) 不同扭转角度下WS2层内的e-h交换能。
最后，在这种极化翻转的基础上，研究小组进一步展示了一种基于发射光子自旋的编码过程（图3）。在周期性栅压调制下，IXs的发射能量和谷态也随之发生周期性变化，这种调制类似于编码的写入、擦除和读取，比如将IXs不同的谷态编码为0和1，从而有望拓展非易失性谷自旋存储方面的应用。这项研究揭示了在转角电子学系统中调制层间谷极化的物理机制，并证明了通过操纵双层异质结中的摩尔周期来控制谷极化的可行性。
图3. 电控转角异质结构中的谷编码。(a-b) 周期性偏置电压(蓝线)下器件θ≈0°(a)和θ≈1°(b)的IXs发射随时间变化的能量(红点)和DCP(绿点)。
中国科学院物理研究所2020级博士生戴丹婕为论文第一作者，许秀来、王灿为共同通讯作者。上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京大学长三角光电科学研究院的支持。
论文原文链接
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ado1281
