近日，纳光电子前沿科学中心方哲宇教授团队在谷电子学与微纳光子学交叉领域取得进展，首次在亚波长尺度下利用电子束对WS2的能谷激子辐射方向进行精细调控。研究人员利用电子束超高空间分辨的特点，精准控制纳米金属结构的电磁模式与能谷激子之间的耦合，实现了室温下对具有不同手性的能谷激子辐射的分离。研究成果以“自由电子束实现金属/TMDCs异质结构谷激子发光定向分离”(Electron-induced chirality-selective routing of valley photons via metallic nanostructure)为题于3月6日发表在《先进材料》(Advanced Materials)上。
能谷（valley）自由度，是电子除了电荷（charge）和自旋（spin）以外的另一种内禀自由度，可作为信息的载体被应用于未来的电子器件中。由于能谷处的光学选择性跃迁，能谷激子辐射也能携带能谷信息，成为连接谷光子学和电子学的桥梁。因此，研究能谷激子辐射的调控将有力地推动光子学和谷电子学的融合研究，对于发展纳米电子与光子芯片具有十分重要的意义。随着纳米光子学的发展，人工微纳结构被广泛地应用于调控能谷激子辐射。在之前的工作中，研究者利用金属纳米线表面等离激元的横向自旋、超构表面中空间变化的纳米结构所导致的几何相位，以及全介质光子晶体平板的布洛赫模式，都实现了对具有不同手性的能谷激子辐射的分离。然而，这些实现方式都依赖于传统的光学激发控制，难以突破光学衍射极限的限制将器件尺寸限制在纳米尺度，不利于芯片的高密度集成。为了进一步缩减能谷光电器件特征尺寸以提升光子集成密度和集成规模，在亚波长尺度下研究纳米结构的光学特性和能谷激子辐射的主动调控变得尤为关键。针对挑战，方哲宇课题组近年来致力于发展利用电镜的阴极荧光显微技术来研究纳米结构的电磁模式和局域光子态密度，在表征光学近场手性Phys Rev Lett (2019) 、光自旋霍尔效应Sci Adv (2021)、调控能谷极化Nat Commun (2021)等方面取得一系列进展。
图1 纳米金属结构与六方氮化硼封装的单层WS2异质复合器件示意图（左）与电镜图（右）。两种纳米金属结构分别是由一长一短两个平行金棒组成的“二”字形结构和半径为250 nm的金圆盘。
为了更进一步解决调控能谷激子辐射的科学问题，方哲宇教授团队创新性地设计和制备了两种纳米金属结构与六方氮化硼封装的单层WS2异质复合器件(如图1所示)，利用纳米金属结构的局域表面等离激元共振模式，结合电子束的局域激发，在室温下实现了能谷激子辐射在远场的定向分离和方向调控。研究团队利用动量分辨的阴极荧光探测系统测量了当电子束聚焦在纳米金属结构表面不同位置时，不同能谷激子产生的对应自旋的光子在远场的强度分布（如图2和图3所示）。结合实验测量与数值模拟的结果证明了可以通过精细地调节电子束的聚焦位置来控制电磁模式与能谷激子偶极跃迁之间的多极矩干涉，进而实现对能谷激子辐射的定向分离和方向调节。
图2 (a) 电子束聚焦（聚焦位置由红点表示）在短棒中心和长棒端点时能谷激子辐射在远场的强度分布。(b) 能谷激子辐射在远场分离的定量描述。小于零的S3ratio代表了远场分离的状态。
图3 电子束聚焦在金圆盘不同位置时能谷激子辐射在远场的强度分布。
该工作首次利用电子束实现了对能谷激子辐射方向的分离，在亚波长尺度下构建了连接材料内部能谷信息与远场光学信息的桥梁，为能谷光电器件的纳米集成提供新的思路。此外，这种对激子辐射方向进行精细调控的方法不仅适用于TMDCs材料，也可以推广到其他发光材料。因此，该工作将有力地推动纳米尺度电子学与光子学的融合研究，在逻辑运算、光电存储及未来量子信息的研究中有着重要的意义。
中心方哲宇教授为文章通讯作者。其它合作者包括北京大学物理学院路建明研究员。该工作得到了人工微结构介观物理国家重点实验室、基金委国家杰出青年基金、国家重大科研仪器研制项目基金、科技部国家重点研发计划纳米专项的支持。
论文原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202204908
