二维材料与氮化物半导体材料体系的结合，是开展前沿物理研究与新概念器件研发工作的理想平台。近十年来，国内外团队已基于graphene等二维材料制备出可剥离转印的氮化物半导体单晶薄膜及发光二极管、高电子迁移率晶体管等器件，在显示、探测、消费电子等领域具有广阔的应用前景。但是，目前关于“二维材料与半导体材料界面耦合机制及调控方法”这一关键科学问题的认知尚不充分，导致氮化物外延薄膜主要具有金属晶格极性，氮极性外延薄膜制备困难及极性调控机理不清晰阻碍了薄膜外延、器件工艺范式的建立，不利于氮化物半导体准范德华外延体系的产业化发展进程。

针对这一关键科学问题，北京大学联合研究团队通过氧原子辐照graphene上GaN外延的界面成键机制研究，发展了一种GaN外延层晶格极性界面原子构型调控模型。基于分子束外延原位氧辐照技术及原子优先供给方法，通过形成C-O-N-Ga(3)界面原子构型的方法在单晶graphene/蓝宝石模板上成功制备出易剥离转印的金属晶格极性GaN薄膜，通过形成C-O-Ga-N(3)界面原子构型的方式制备出氮晶格极性GaN薄膜，验证了界面原子构型调控模型的正确性。通过球差矫正透射电子显微镜证明在含氧环境中制备AlN中间层时，自然形成的AlON晶格极性反转层将屏蔽界面原子构型的调制效果，锁定上层GaN薄膜的金属晶格极性，回答了“二维材料上采用AlN作为成核层时倾向得到金属极性氮化物薄膜”这一问题。上述工作可为二维材料上氮化物半导体准范德华外延体系的发展提供界面理论指导，推动新型垂直结构氮化物光电器件等研发工作。

图1 (a-b)外延GaN与氧辐照graphene界面原子构型的第一性原理计算结果；(c)基于界面原子构型设计的氮化物半导体外延薄膜晶格极性调控模型

图2 (a-e)基于C-O-Ga-N(3)界面原子构型，在三原子层厚单晶graphene/蓝宝石模板上实现氮晶格极性GaN薄膜；(f-j)基于C-O-N-Ga(3)界面原子构型，在三原子层厚单晶graphene/蓝宝石模板上成功实现金属晶格极性GaN薄膜。

2022年2月3日，相关研究成果以“基于界面原子架构的石墨烯上准范德华外延氮化镓薄膜晶格极性调控机制(Lattice Polarity Manipulation of Quasi-vdW Epitaxial GaN Films on Graphene Through Interface Atomic Configuration)”为题发表于《先进材料》(Advanced Materials)，并作为当期扉页文章(Frontispiece)做简要介绍。北京大学博雅博士后刘放、电子显微镜实验室工程师王涛、博士后张智宏(现为北京科技大学特聘副教授)、博士毕业生申彤为共同第一作者，王新强教授、李新征教授和刘开辉教授为文章通讯作者。北京大学沈波教授、清华大学葛惟昆教授对本工作提出了宝贵的指导意见。

上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京高等学校卓越青年科学家计划、北京市自然科学基金、广东省重点领域研发计划、博士后创新人才支持计划、中国博士后科学基金，及北京大学高性能计算中心等支持。

论文原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106814