近日，中心胡小永教授、高宇南研究员和龚旗煌院士与北京大学长三角光电科学研究院孙泉研究员在低损耗介质微纳结构近场模式的超高时空分辨研究中取得重要进展。研究团队利用国家重大科研仪器研制项目“飞秒-纳米时空分辨光学实验系统”支持搭建的超高时空分辨光电子显微镜（PEEM）实验平台，揭示了六方氮化硼（hBN）波导近场模式的超快时空演化规律、hBN微纳结构矢量涡旋场的静态模式场分布及其光电子发射特性。该工作开辟了新型低维宽禁带半导体微纳结构近场模式研究的新方向，对于片上微纳光子器件研究具有重要意义。2023年8月10日，相关成果以“利用光电子显微镜揭示六方氮化硼低损耗介质近场模式”（Revealing low-loss dielectric near-field modes of hexagonal boron nitride by photoemission electron microscopy）为题，在线发表于《自然·通讯》（Nature Communications）。
低损耗介质微纳结构是实现片上微纳光学器件的重要基础，如何实现介质微纳结构近场模式超高时空分辨探测和快速直接成像研究是人们面临的一个挑战。常规的近场模式探测手段包括扫描近场光学显微镜(SNOM)、阴极射线荧光(CL)、超快电子显微镜（UEM）和光电子显微镜(PEEM)等。其中，时间分辨PEEM（TR-PEEM）具有飞秒-纳米时空分辨本领和快速直接成像（非扫描式）的优点，同时可实现光发射电子能量和动量空间的探测，对材料的损伤比电子激发的CL和UEM要小很多，因此，TR-PEEM已经被广泛应用于金属材料微纳结构近场模式的研究，包括传播型和局域型表面等离激元的研究（例如研究团队前期工作：Nat. Commun. 9, 4858 (2018); RRL, 124, 163901 (2020); Nano Lett. 21, 9270–9278 (2021) ）。由于低损耗介质材料的导电性较差，在PEEM测量过程中将导致严重的表面电荷积累从而破坏PEEM的成像质量，这就极大限制了TR-PEEM在低损耗介质微纳结构近场模式研究中的应用。
研究团队前期开展了较高损耗的ITO微纳结构和窄带半导体材料微纳结构的近场模式的研究(Nano Lett. 20, 3747–3753 (2020), Adv. Mater. 33, 2100775 (2021))。在本次新工作中，研究团队进一步把材料体系扩展到新型低损耗的宽带隙半导体材料，利用机械剥离和干法转移技术将厚度为80nm的hBN薄片转移到镀有10nm的ITO导电层的玻璃衬底上，ITO导电层能避免PEEM测量过程中的样品表面电荷积累，有利于提高PEEM成像质量。利用聚焦离子束刻蚀技术在hBN薄片上制备微纳结构。研究团队利用TR-PEEM获得了波长400nm超短激光脉冲作用下hBN波导模式与延迟的入射激光相干形成的近场模式的波包演化与传输过程（如图1所示），发现波包的群折射率达到2.2。
图1 hBN波导近场模式的超快时空演化。（a）TR-PPEM测得的波导模式时空演化；（b）TR-PEEM测量原理图；（c）波包随时间延迟的演化；（d）波包中心随时间延迟的演化。
研究团队利用聚焦离子束刻蚀技术在hBN薄片上制备阿基米德螺线结构来构建矢量涡旋场。对于波长400nm附近的正入射光，当hBN厚度小于100nm时在hBN微纳结构中激发TE基模矢量涡旋场。利用PEEM实现了矢量涡旋场的超高空间分辨测量。PEEM测量其静态模式的原理是：根据光电效应，对于400nm 附近入射光，需要吸收两个光子克服功函数使电子逸出样品表面，光发射电子强度PE正比于结构表面局域电场强度I的平方，因此光发射电子信号强度直接反应该处近场强度。实验揭示了0 ~ 40阶涡旋场静态模式分布，如图2所示，特别是对于最低阶涡旋场，可实现远超衍射极限的聚焦（60–80nm），得益于hBN材料的低损耗特性，可实现该聚焦点光发射电子信号强度103倍至104倍的增强。
图2 涡旋场静态近场模式超高空间分辨测量结果。
研究团队进一步根据hBN微纳结构最低阶近场模式的超小近场局域、超强近场增强、超快时间响应，提出了一种新型的平面型光电子源，该光电子源是目前具有最小的工作区域的平面型光电子源。由于hBN原子级平整表面和受光子能量限制的较小光电子发射窗口，该光电子源同时具有较小的发射角和较窄的能量展宽。另外，电子脉冲空间模式分布可通过外光路进行方便的调控，该新型光电子源在超快电子显微镜和超快电子衍射等方面有潜在应用。
图3 hBN最低阶涡旋场模式的光电子发射响应：（a和b）实空间、（c和d）K空间、（e和f）能量分布；（g）光电子源示意图。
此项研究将光电子显微镜在微纳光学领域的应用拓展到低损耗介质近场模式研究，结合新型低维宽禁带半导体材料，实现了低损耗介质微纳结构近场涡旋场的静态模式超高空间分辨观测、平板波导模式演化直接高时空分辨观测、并实现了基于hBN体系的新型光电子源，开辟了基于超高时空分辨PEEM的低损耗介质微纳结构近场模式研究的新方向，未来在拓扑近场模式、超表面近场研究和片上光器件检测等方面有应用前景。
北京大学物理学院博新计划博士后李耀龙是文章的第一作者，胡小永、高宇南及孙泉为共同通讯作者。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、人工微结构和介观物理国家重点实验室、量子物质科学协同创新中心、极端光学协同创新中心和纳光电子前沿科学中心等的支持。
论文原文链接
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40603-4
